Tom 81 jest uzupełnieniem do czterotomowej monografii Pokucia wydanej przez Kolberga w latach 1882-1890. Pokucie to jeden z regionów zachodniej Ukrainy, położony między pasmem górskim Czarnohory a rzekami Czeremoszem i Dniestrem. Wydane przez Kolberga tomy dotyczą tzw. dolnego Pokucia (okolice Kołomyi i Kut), natomiast materiałów z górnej części, czyli Huculszczyzny, sam nie zdążył już wydać. Tom złożony jest z kilku części o odmiennych charakterze. Pierwsza to stosunkowo szczupłe uzupełnienia materiałowe do monografii Kolbergowskiej, na które składają się 64 pieśni i melodie -- wiekszość niewydanych przez Kolberga zapisów z Pokucia opublikowana została w tomach Ruś Karpacka (t. 54-55 Dzieł). Zamieszczone następnie komentarze źródłowe zawierają wyniki analiz źródeł, z których korzystał Kolberg, tj. zachowanych w jego spuściźnie rękopisów oraz cytowanej lub przywoływanej literatury przedmiotu. Ważną częścią komentarzy źródłowych są aneksy. Zamieszczono w nich m.in. listy pytań na temat zwyczajów, wierzeń itp., wysyłane przez Kolberga do współpracującego z nim W. Przybysławskiego oraz dwie recenzje Pokucia, wraz ze związaną z nimi korespondencją i repliką. Aneksy te wyjaśniają lub ilustrują różne problemy nie tylko bezpośrednio wynikające z pracy Kolberga nad Pokuciem, ale także charakteryzują jego warsztat zbieracki i edytorski w ostatnim dziesięcioleciu działalności. We wstępie przedstawiono przebieg badań terenowych Kolberga na Pokuciu, jego prace nad przygotowaniem monografii do druku i dostępne wiadomości o współpracownikach, a także scharakteryzowano zachowane do dziś rękopisy. Bibliografia i indeksy (nazw geograficznych i incipitów pieśni) zamykające tom, obejmują całość Pokucia, tj. cztery tomy wydane przez Kolberga i suplementowy tom 81.